9/20-22 金屬有機框架 (MOF) 中的放射性核素封存

本次線上研討會將著重在兩個關鍵的科學重點:

• 使用密度泛函理論在金屬有機框架 (MOF) 中隔離放射性核素

• 使用 GNN 預測已知和假設晶體的能量和穩定性

MOF 的高孔隙率、模塊化和結構多樣性使其成為選擇性傳感、化學分離和放射性核素封存的強力的候選者。VASP 計算已用於確定 MOF 簇中 Tc、U、Th、Am 和 Cm 對於 Zr-、U-和 Th-位點的離子交換的可能性。我們可以透過使用便捷的構建器將 MOF 細分為它們的二級構建單元 (SBU) 和有機連接體。然後使用 MedeA VASP 中的一系列 DFT 方法，包括最有效的交換相關泛函、DFT+U 校正、vdW 相互作用以及相對論和磁效應來確定結果的可靠性，還探索了離子的各種參考狀態，包括真空、連續水介質和離子周圍的顯式水分子。當使用顯示水分子做為參考環境時發現使用 MOF 成分離子替代 Tc、Am、Cm 和 Th 是趨於穩定的。MOF-SBU 的電子結構以及 MOF（SBU 或連接體）中帶隙的起源也已經使用它們的部分狀態密度進行了研究。

這項工作的一個關鍵點是，在未探索的化學空間中發現新無機材料需要快速計算總能量並需要足夠的準確性來評估相對穩定性。而為基態 (GS) 和高能結構提供這種能力的機器學習模型已被證明有助於加速在廣闊的化學配置空間中篩選新材料。使用通用圖神經網絡架構 (GNN) 準確預測新材料的總能量的案例中證明了基態和更高能量結構的平衡訓練數據集的重要性。為了確保訓練集不偏向 GS 或更高能源結構，我們使用的訓練模型為將來自 NREL 材料數據庫約 16,500 個密度泛函理論 (DFT) 總能量與內部生成的假設結構約 11,000 個 DFT 能量相結合。生成的 GNN 模型能正確地按照能量的正確順序對給定成分的不同多態結構進行排序。這項工作說明了 DFT 和機器學習在發現和理解新材料方面的效用和力量，並且我們將討論其他機會和應用。

時間:

2022/9/20 (二)，太平洋夏令時間上午 10  點/北美中部時區下午 12 點/北美東部時間下午 1 點

2022/9/21 (三)，太平洋夏令時間上午 7 點/歐洲中部夏令時間下午 4 點

2022/9/22 (四)，歐洲中部夏令時間上午8 點/印度標準時間上午 11 點 30 分/中原標準時間下午 2 點/日本標準時間下午 3 點

（資料來源 Material Design）